Installée dans le cadre privilégié du domaine de Mont-Louis, la bibliothèque abrite quelque 40.000 documents relatifs aux multiples aspects de l'œuvre et de sa réception : iconographie, manuscrits, éditions originales et de bibliophilie, fonds musical et botanique, études et commentaires, articles de presse.

Dans cette bâtisse du XVIII^e siècle, jouxtant le jardin de Jean-Jacques et dominant la vallée de Montmorency, la bibliothèque accueille toute l'année des chercheurs auxquels il est proposé une aide attentive et personnalisée : bibliographies thématiques, recherches documentaires spécifiques...

La bibliothèque est le siège culturel de l'«Equipe Rousseau» du C.N.R.S. et du Groupe de Recherches sur les Papiers Dupin.