Nous développons une théorie moléculaire de génération de fréquence somme doublement résonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures expérimentales récemment appliquées à la molécule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette théorie est basée sur le formalisme de la matrice densité et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer...